第一作者：趙楠楠 (Nannan Zhao)

通訊作者：張翼峰(Yifeng Zhang)

通訊單位：丹麥技術(shù)大學(xué) (Technical University of Denmark)

圖文摘要

成果簡(jiǎn)介

近期，丹麥技術(shù)大學(xué)張翼峰教授課題組在環(huán)境領(lǐng)域Top期刊(EST)上發(fā)表了題為“Exoelectrogenic anaerobic granularsludge for simultaneous electricity generation and wastewater treatment”的文章。此論文的作者還包括丹麥技術(shù)大學(xué)的Irini Angelidaki教授和學(xué)者Laura Treu，以及博士生趙楠楠（目前就職于浙江理工大學(xué)）。今年來，生物電化學(xué)技術(shù)(Microbialelectrochemical technology, MET)在包括污水處理、生物產(chǎn)氫、生物傳感器等多領(lǐng)域受到了廣泛的關(guān)注并取得了迅速的進(jìn)展。在此篇論文中，作者著眼于解決目前限制MET技術(shù)發(fā)展的一個(gè)關(guān)鍵性問題-生物膜（產(chǎn)電菌形成的菌落）的有效構(gòu)建，將具有球形結(jié)構(gòu)的厭氧顆粒污泥(anaerobicgranular sludge, AGS) 應(yīng)用于MET，提出了一個(gè)可以將產(chǎn)甲烷性的AGS轉(zhuǎn)化為產(chǎn)電性AGS的有效策略。此論文是第一篇關(guān)于將完整顆粒結(jié)構(gòu)的AGS應(yīng)用于MET技術(shù)中的報(bào)道，它對(duì)后續(xù)基于AGS的生物電化學(xué)發(fā)展技術(shù)提供了重要的借鑒信息。

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生物電化學(xué)技術(shù)（MET）被普遍認(rèn)為頗具潛力成為一種綠色、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的處理污水的技術(shù)。構(gòu)建一個(gè)具有一定厚度且高電活性的產(chǎn)電菌群—生物膜（biofilm），被認(rèn)為是MET技術(shù)發(fā)展的核心。在這篇研究中，作者使用完整的厭氧顆粒污泥（AGS），利用其自身豐富的微生物群落和特殊的球形多孔隙結(jié)構(gòu)，將其成功應(yīng)用于MET的陽極生物膜的構(gòu)建中。鑒于AGS來源于升流式厭氧污泥床，主要用于產(chǎn)甲烷，因此，本論文提出了三種策略：改變系統(tǒng)外電阻，有機(jī)負(fù)荷和陽極電位。其中，只有當(dāng)控制陽極電位時(shí)，AGS才能被有效從產(chǎn)甲烷狀態(tài)轉(zhuǎn)化為產(chǎn)電狀態(tài)，人工廢水中的有機(jī)質(zhì)得到100%的去除，同時(shí)可輸出10.32 A/m2的電流。此外，基于AGS構(gòu)建的反應(yīng)體系對(duì)于酸性廢水（pH 5）的處理效果也并未受到影響（高電流輸出和有機(jī)物去除。最后，論文對(duì)于AGS上的微生物群落進(jìn)行了深入解析，經(jīng)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，AGS由產(chǎn)甲烷性到產(chǎn)電性的轉(zhuǎn)化過程中，產(chǎn)電菌得到了富集，而原有的產(chǎn)甲烷菌的活性得到了有效抑制。這篇研究為導(dǎo)電型的AGS在MET技術(shù)經(jīng)濟(jì)、高效處理廢水中的應(yīng)用提供了一個(gè)新穎視角，將為如何構(gòu)建活性生物膜促進(jìn)MET技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用提供指導(dǎo)和借鑒意義。

圖文導(dǎo)讀

1) 改變外電阻和有機(jī)負(fù)荷時(shí)的反應(yīng)器性能

Figure 1 Current density (A), TCODremoval (B) and biogas production rate and methane yield (C) over time atdifferent external resistance and different acetate concentrations. Red lineand green line refer to the performance of R-10 Ω, 1500 mg/L inStrategy 1 and Strategy 2, respectively.

圖1展示了當(dāng)改變外電阻（strategy 1）和有機(jī)負(fù)荷時(shí)（strategy 2），反應(yīng)器的電流輸出、有機(jī)物去除以及生物氣體組成。當(dāng)外電阻從1000降到10Ω時(shí)，電流密度接近14倍增長(zhǎng)（從0.41到5.84A/m2），COD去除率從67%提高到87%，而甲烷產(chǎn)量也隨之增加。這表明增加的COD去除量是由生物產(chǎn)甲烷過程貢獻(xiàn)的。因此第1策略并未達(dá)到我們最初的“產(chǎn)電抑制產(chǎn)甲烷”目標(biāo)。在第2策略中，我們更改了初始醋酸鹽濃度（1,1.5和3 g/L），我們發(fā)現(xiàn)，電流密度輸出并未隨之增加，且在高有機(jī)負(fù)荷時(shí)，甲烷產(chǎn)量顯著增加。因此，策略2也并未達(dá)到研究目標(biāo)。

2) 控制陽極電位時(shí)的反應(yīng)器性能

Figure 2 Current density (A), acetateconcentrations (B) and average biogas production rate and methane yield (C)with time in different reactors. Control 1: MFC with only carbon brush (afterpotential control and moving granules out).

圖2展示了當(dāng)將陽極電位控制在20 mV (VS Ag/AgCl)時(shí)(strategy 3)，反應(yīng)器的電流輸出、有機(jī)物去除以及生物氣體組成。電流密度得到顯著提高10.32A/m2 (紅線)，有機(jī)物在4天之內(nèi)接近100%的去除率，且在此運(yùn)行過程中，并未測(cè)到甲烷的產(chǎn)生。為了驗(yàn)證其有效期，在移去電位控制的措施之后（MFC after potential control），電流密度依然比控制電位之前的電流輸出要高，且有機(jī)物去除率和甲烷產(chǎn)量均未發(fā)現(xiàn)有明顯變化。

3) 酸性廢水中的反應(yīng)器性能

Figure 3 The maximum current density and COD removal ratecoefficient at varied pH conditions. AGS-MFC: MFC after potential control;Control 3: MFC inoculated with domestic wastewater.

圖3展示了AGS-MFC的最大電流密度和有機(jī)物去除動(dòng)力系數(shù)（第一動(dòng)力學(xué)）隨廢水pH的變化。對(duì)照組為常規(guī)的用生活污水富集的MFC。結(jié)果顯示，在所有pH條件下，AGS-MFC的電流輸出和有機(jī)物去除均優(yōu)于傳統(tǒng)生物污水富集的MFC。

Figure 4SEM image of the surface structure of single GAS after anodic potentialcontrol:(A) an intact granule; (B) high-resolution of SEM image of granularsurface showing the massive microbial colonization; (C) showing the rod-shapemicrobes aligned on the side of deep channels. (D) Energy-dispersive X-ray(EDS) results of AGS before and after strategy 3. (E) Particle size distribution of raw AGS and cultivated AGS afterstrategy 3.

圖4展示了單個(gè)顆粒的掃描電鏡圖片，圖片顯示了顆粒的3D結(jié)構(gòu)、粗糙表明以及豐富的桿狀細(xì)菌。這些特征都為AGS作為一個(gè)有效的生物催化劑提供了強(qiáng)有力的支持。粒徑分布顯示，控制電位后，顆粒粒徑顯著提高。

4) 微生物群落特征

Figure 5Microbial community compositions in raw AGS (G1), and enriched AGS after anodepotential control and close to carbon brush (G2), enriched AGS far from carbonbrush (G3), and biofilm on carbon brush (Biofilm). Relative abundance (%) andfolds change were reported in (left) and (right), respectively. Group 1: thetaxa increased in relative abundance after anode potential control. Group 2:the taxa decreased in relative abundance after anode potential control.

圖5顯示了顆粒中的菌群變化�？刂齐娢恢�后的菌群特征顯示，產(chǎn)電菌如Desulfurmonadalesspp. (22 and 65)，Arcobacterbutzleri spp. (16 and 8)等的相對(duì)豐度明顯增加，說明產(chǎn)電菌群在此過程中得到富集。相反，產(chǎn)甲烷菌如Mesotoga infera和Methanosaeta concilii等的相對(duì)豐度顯著降低，說明產(chǎn)甲烷菌得到了抑制。

小結(jié)

本文首次提出將產(chǎn)甲烷性的AGS轉(zhuǎn)化為產(chǎn)電性的AGS，當(dāng)控制陽極電位在20 mV時(shí)，AGS中的產(chǎn)電菌得到有效富集，相反，產(chǎn)甲烷菌得到有效抑制。此時(shí)的電流輸出密度高達(dá)10.32 A/m2，有機(jī)質(zhì)去除率高達(dá)100%，無任何甲烷氣體產(chǎn)生。研究結(jié)果首次證明了產(chǎn)電性AGS作為MET技術(shù)中的生物催化劑的可行性，這將為后續(xù)基于AGS的MET技術(shù)發(fā)展提供指導(dǎo)和借鑒意義，同時(shí)將進(jìn)一步促進(jìn)MET工業(yè)化的發(fā)展道路。

作者簡(jiǎn)介

趙楠楠博士，丹麥技術(shù)大學(xué)博士（Yifeng Zhang課題組），碩士畢業(yè)于北京大學(xué)（導(dǎo)師：趙華章）。主要研究方向?yàn)樯�物電化學(xué)技術(shù)應(yīng)用于污水處理、生物傳感器、生物儲(chǔ)電等。曾獲得丹麥精英研究學(xué)者獎(jiǎng)。作為第一作者或共同作者，已在Environ. Sci. Technol., Water Res., Biores. Tech等行業(yè)知名期刊上發(fā)表7篇。

張翼峰 (Yifeng Zhang)，博士畢業(yè)于丹麥技術(shù)大學(xué)（DTU）環(huán)境學(xué)院，現(xiàn)任該學(xué)院副教授(Tenured)，博士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)槲⑸�物電化學(xué)技術(shù)原理及其與傳統(tǒng)污水處理工藝的耦合與創(chuàng)新應(yīng)用，專注于厭氧消化及深度發(fā)酵、生物能源合成。發(fā)表SCI論文近60余篇（第一作者或通訊作者48篇），總被引頻次超1800余次，H-index為25。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b03395?ai=76320